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解除小天才电话手表的绑定号码，可以按照以下步骤操作。
1、使用家长的手机天才APP，确保已经安装并登录该APP。
2、打开APP后，点击左上角的头像或者从右向左滑动界面。
3、在出现的界面中找到“绑定号码”或“通讯录管理”选项，点击进入。
4、在绑定号码页面，可以看到已绑定的号码列表，选择需要解除绑定的号码。
5、点击解除绑定或删除按钮（具体文字可能因版本或界面更新有所不同，但功能相同）。
6、按照提示操作，可能需要输入密码或进行其他验证步骤。
7、解除绑定后，该号码将不再与手表关联。
具体的操作可能因手表型号或软件版本不同而略有差异，如果在操作过程中遇到困难，建议参考小天才电话手表的官方手册或联系其客服支持获取帮助，解除绑定可能涉及到手表的某些功能使用限制或安全问题，请谨慎操作。